Beschreibung
In der Arbeit wird die Verstärkung von Elastomeren durch nanoskalige Füllstoffe aufgrund der Polymer-Füllstoff-Wechselwirkung sowie deren Auswirkung auf das nicht-lineare dynamische Verhalten eingehend untersucht. Eine neuartige Auswertung der Spannungsrelaxation zeigte, dass ein rußgefüllter S-SBR qualitativ das gleiche Relaxationsverhalten zeigt wie das ungefüllte Material (auch eine Variation der Vernetzung bewirkte im Wesentlichen nur eine Änderung der "Relaxationsstärke"). Die Differenz der Spannung zu ihrem Endwert nimmt mit einer Potenzfunktion der Zeit ab. Dies wurde in früheren Arbeiten schon bei ungefüllten Elastomeren gefunden. Dass auch die Relaxation gefüllter Elastomere analytisch nach der gleichen Form abläuft, wird durch den Befund gestützt, dass die sich nach (unendlich) langer Zeit einstellende Spannung proportional zur Temperatur ist, also die Entropieelastizität der Matrix widerspiegelt. Das bis dato wenig untersuchte Setzverhalten bietet weitere interessante Einblicke, auch hinsichtlich der Rissausbreitungs-Eigenschaften von gefüllten Elastomeren. Die elastische Energiedichte, welche direkt an der Rissspitze vorhanden ist und zum Aufbrechen der Polymerketten führt, verhält sich zur "äußeren" Energiedichte wie sich die Risslänge zum Radius der Spitze verhält - ähnlich einem Hebelgesetz. Bei einer abgerundeten Risspitze (größerer Radius) resultiert daraus eine höhere Reißenergie für eine bestimmte Wachstumsgeschwindigkeit. Es wurde dargelegt, wie das Setzen, ähnlich einer plastischen Verformung, zu einer Abrundung der Rissspitze führen kann, welche jedoch bei Entlastung mit der Zeit verschwindet. Es wurde auch gezeigt, dass die Stärke des Setzens zwar bei Reduktion der Vernetzung zunimmt, jedoch nicht mit einem plastischen Verhalten gleichgesetzt werden kann, da es zu unendlich langen Zeiten hin verschwindet. Die Relaxation des Radius' der Rissspitze stellt auch eine Erklärung für die Tatsache dar, dass der Rissfortschritt bei gegebener Reißenergie im Wesentlichen von der Zyklenzahl und weniger von der Belastungszeit abhängt. Es existiert bis heute kein allgemein anerkannter Ansatz, um das Konzept der hydrodynamischen Verstärkung bei hohen Verformungen und beliebigen Verformungsarten kontinuumsmechanisch zu implementieren. Verschiedene Ansätze wurden miteinander verglichen und in zweiter Näherung für äquivalent befunden. Lediglich bei sehr großen Verformungen ergeben sich bedeutsame Unterschiede. In der vorgestellten Arbeit wurde das "dynamische Flockulations-Modell" (DFM), welches das Verhalten gefüllter Elastomere auf der mikromechanischen Ebene - speziell durch Bruch und die Re-Aggregation von Füllstoff-Clustern - beschreibt, hinsichtlich dessen praxistauglichen Einsatzes zur Bauteilberechnung erweitert. Das Modell beschreibt die Gummielastizität, die füllstoff-induzierte hydrodynamische Verstärkung, Spannungserweichung, Hysterese und Setzverhalten sowie die Temperatur- und Zeitabhängigkeit. Zur Bestimmung der Materialparameter wurden einachsige Multihysterese-Versuche mit konstanter Dehnrate durchgeführt. Es konnte gezeigt werden, dass die im Modell auftretenden Materialparameter die Mikrostruktur charakterisieren und sich als physikalische Größen interpretieren lassen, deren Zahlenwerte in relativ eng gesteckten Grenzen liegen. Diese zeigen ein systematisches Verhalten bei Variation von Polymer und Füllstoff. Die mechanisch effektive Vernetzungsdichte der Matrix und die Festigkeit der Füller-Füller-Bindungen nehmen mit steigendem Füllgrad zu. Die wohldefinierte physikalische Natur der Modellformulierung machte es auch möglich, die Abhängigkeit der Materialparameter von Zustandsgrößen wie Temperatur und Zeit gezielt aus physikalischen Überlegungen abzuleiten. Die Temperatur-Abhängigkeit oberhalb des Glasübergangs wird durch Arrhenius-Aktivierung der Festigkeit der Füller-Füller-Bindungen beschrieben. Messung zeigen, dass Spannung und Hysterese mit zunehmender Temperatur abnehmen. Aus einem bei Raum
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