Beschreibung
La caractérisation d''un catalyseur Rh/Ce0,68Zr0,32O2 (Rh/CZ) par adsorption de molécules sondes suivie par FTIR a montré l''existence de deux types de sites Rhx+: des espèces isolées RhI et des agrégats Rhn+. Afin de mettre en évidence l''espèce responsable de l''activité de Rh/CZ, une zéolithe HY a été choisie comme support pour sa capacité à stabiliser Rh sous forme RhI. Les résultats cinétiques obtenus sur Rh/HY nous ont permis de conclure que RhI n''est pas l''espèce catalytique responsable de la réactivité élevée de Rh/CZ mais plus probablement Rhn+. La réactivité de Rhn+ sur un autre support réductible, SnO2, a ensuite été étudiée. La plus faible activité de Rh/SnO2 a été attribuée à une interaction plus forte de CO avec ces sites catalytiques et à une mobilité plus faible de l''oxygène sur le support SnO2 par rapport à CZ. Des expériences exploratoires d''échanges isotopiques suivis par DRIFT et spectrométrie de masse ont confirmé la participation des oxygènes du support pour la réaction CO-O2 sur les supports réductibles et l''implication des sites Rhn+ pour le catalyseur Rh/CZ. Un mécanisme détaillé de la réaction d''oxydation de CO a enfin été proposé.
Autorenportrait
Céline Fontaine, docteur en Chimie de l''Université Pierre et Marie Curie (Paris VI) en 2006, a effectué son post-doctorat à la Queen''s University of Belfast, Royaume Uni. Elle est depuis 2007 maître de conférences à l''Université de Poitiers.